近日,化工学院秦清、刘尚果团队在电催化二氧化碳还原领域取得新进展。相关研究成果以“Single-Atom Sn on Tensile-Strained ZnO Nanosheets for Highly Efficient Conversion of CO2into Formate”为题,发表在Advanced Energy Materials(Adv. Energy Mater. 2022, 2202695. IF=29.698,中科院一区TOP期刊)。
利用可再生能源将二氧化碳电化学还原为高附加值化学品,为实现人工碳循环提供了可持续发展路径,对于缓解当前日益严重的能源枯竭和环境恶化问题具有重大意义。二氧化碳还原产物有多种,随着产物碳数的增长,得到单分子产物所需电子数增加,反应的能耗也会相应增加,从技术经济角度考虑,将二氧化碳转化为甲酸被认为是最有希望实现产业化的路径之一。
一般而言,商业ZnO对电还原CO2形成甲酸的选择性和活性较差,而Sn-基材料对CO2电还原为甲酸的选择性较高,但是金属Sn的价格比Zn高很多。本文设计制备了一种多孔ZnO纳米页负载单原子Sn催化剂(Sn SA/ZnO),由于Sn单原子的引入,导致ZnO基底产生拉伸应变。该催化剂在较宽的电压范围内(~ 1.0 V)展现出优于商业ZnO的电催化CO2还原为甲酸的活性和选择性,且质量活度比商业Sn粉提升了205倍。实验结合理论计算研究表明,Sn SA/ZnO材料表面暴露的双活性位点(Sn和O)可以有效捕获和活化CO2,而表面拉伸应变效应有利于增强*HCOO中间体的吸附,协同提升了电催化CO2还原为甲酸的活性和选择性。
该工作得到了山东省泰山学者人才工程、国家自然科学基金、山东省优秀青年基金等的资助。硕士生张英政,Haeseong Jang,葛昕为共同一作,刘希恩教授、秦清教授、刘尚果副教授、吉林大学张伟教授、Prof. J. Cho为论文的共同通讯作者。262net必赢为第一完成单位。
文章链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/aenm.202202695